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論文

Longitudinal spin fluctuations driving field-reinforced superconductivity in UTe$$_2$$

徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; Opletal, P.; 常盤 欣文; 芳賀 芳範; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 青木 大*; Knebel, G.*; et al.

Physical Review Letters, 131(22), p.226503_1 - 226503_7, 2023/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

Our measurements of $$^{125}$$Te NMR relaxations reveal an enhancement of electronic spin fluctuations above $$mu_0H^*sim15$$~T, leading to their divergence in the vicinity of the metamagnetic transition at $$mu_0H_mapprox35$$~T, below which field-reinforced superconductivity appears when a magnetic field ($$H$$) is applied along the crystallographic $$b$$ axis. The NMR data evidence that these fluctuations are dominantly longitudinal, providing a key to understanding the peculiar superconducting phase diagram in $$H|b$$, where such fluctuations enhance the pairing interactions.

論文

非核化達成のための技術的プロセスに関する研究,1; 高濃縮ウランの廃棄・検証

中谷 隆良; 清水 亮; 田崎 真樹子; 木村 隆志; 堀 雅人

第44回日本核物質管理学会年次大会会議論文集(インターネット), 3 Pages, 2023/11

本研究では、非核化達成に必要な、核関連施設、核物質の廃棄・検証の技術プロセスの検討を行っている。今回、核兵器に利用する高濃縮ウランの廃棄のための技術的措置や検証方法について、効果・効率性の観点で整理・考察する。

報告書

燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理

佐藤 匠; 音部 治幹; 森下 一喜; 丸藤 崇人; 石川 高史; 藤島 雅継; 中野 朋之

JAEA-Technology 2023-016, 41 Pages, 2023/09

JAEA-Technology-2023-016.pdf:2.74MB

本報告書は、2018年8月から2021年3月までに実施した、燃料研究棟における実験済核燃料物質の安定化処理の結果をまとめたものである。2017年6月6日に燃料研究棟において発生した汚染事故後に制定された核燃料物質の取扱いに関する管理基準に基づいて、燃料研究棟内のプルトニウム(Pu)を含む実験済核燃料物質のうち、放射線分解による内圧上昇の原因となる有機物を含有した試料(汚染事故の原因となったエポキシ樹脂とPu粉末を混合したX線回折試料を含む)、空気中で活性な炭化物及び窒化物試料、貯蔵容器の腐食の原因となる塩化物試料を対象として安定化処理を実施した。有機物を含有した試料、炭化物及び窒化物試料については空気気流中で650$$^{circ}$$C及び950$$^{circ}$$Cでそれぞれ2時間加熱することで有機物を除去してPu及びウラン(U)を酸化物に転換し、塩化物試料は500$$^{circ}$$C以上の溶融状態でリチウム(Li)-カドミウム(Cd)合金との反応によりPu及びUをCd金属中に還元抽出してU-Pu-Cd合金に転換した。対象とした全ての試料の安定化処理を実施し、燃料研究棟の貯蔵設備に貯蔵することで作業を完了した。他の核燃料物質取扱施設における同種の実験済試料の安定化処理についても、本報告書の内容が活用されることを期待する。

論文

Low-temperature magnetic fluctuations investigated by $$^{125}$$Te-NMR on the uranium-based superconductor UTe$$_2$$

藤林 裕己*; 金城 克樹*; 仲嶺 元輝*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 92(5), p.053702_1 - 053702_5, 2023/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.59(Physics, Multidisciplinary)

To investigate the static and dynamic magnetic properties on the uranium-based superconductor UTe$$_2$$, we measured the NMR Knight shift $$K$$ and the nuclear spin lattice relaxation rate 1/$$T_1$$ in $$H//a$$ by $$^{125}$$Te-NMR on a $$^{125}$$Te-enriched single-crystal sample. 1/$$T_1$$$$T$$ in $$H//a$$ is much smaller than 1/$$T_1$$$$T$$ in $$H //b$$ and c, and magnetic fluctuations along each axis are derived from the 1/$$T_1$$$$T$$ measured in $$H$$ parallel to all three crystalline axes. The magnetic fluctuations are almost identical at two Te sites and isotropic at high temperatures, but become anisotropic below 40 K, where heavy-fermion state is formed.

論文

Field induced multiple superconducting phases in UTe$$_2$$ along hard magnetic axis

酒井 宏典; 常盤 欣文; Opletal, P.; 木俣 基*; 淡路 智*; 佐々木 孝彦*; 青木 大*; 神戸 振作; 徳永 陽; 芳賀 芳範

Physical Review Letters, 130(19), p.196002_1 - 196002_6, 2023/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:93.15(Physics, Multidisciplinary)

$$T_{rm c}$$=2.1Kのウラン2テルル化物単結晶における超伝導相図を磁気困難軸である結晶$$b$$軸方向に磁場をかけて調べた。電気抵抗と交流帯磁率を同時に測定した結果、低磁場超伝導(LFSC)相と高磁場超伝導(HFSC)相が、対照的な磁場-角度依存性をもつことがわかった。結晶の純良性が上がったことにより、LFSC相の上部臨界磁場は上昇したものの、HFSC相が現れる特徴磁場$$H^{ast}$$は、単結晶の純良性に関わらず、15Tと一定であることがわかった。また、$$H^{ast}$$近傍のLFSC相内に、弱い渦糸ピン留め力で特徴づけられる中間超伝導相を示唆する新たな相線の形跡を捉えた。

論文

Development of training course on non-destructive assay of nuclear material for Asian region, 2; Development of lectures and exercises on gamma-ray measurement

山本 昌彦; 河野 壮馬; 三枝 祐; 久野 剛彦; 関根 恵; 井上 尚子; 野呂 尚子; Rodriguez, D.; 山口 知輝; Stinett, J.*

Proceedings of INMM & ESARDA Joint Annual Meeting 2023 (Internet), 10 Pages, 2023/05

保障措置・計量管理の担当者を対象とした、アジア地域向け「核物質の非破壊測定に関するトレーニングコース(NDAコース)」を開発した。NDAコースの5日間うち、ガンマ線測定パートは2日間を割いて実施した。ガンマ線検出器の基本特性,検出方法,メカニズムに関する講義は、開発したeラーニングにて提供した。また、実習の部分は原子力機構の施設において実施し、参加者は、各ガンマ線検出器のセットアップからウラン及び他のガンマ線放出核種の測定までを行った。また、ウラン235の濃縮度測定も行った。さらに、原子力機構の研究炉であるJRR-3における新燃料集合体の測定実習の準備として、IAEA保障措置で普及している携帯型ガンマ線スペクトロメータHM-5を用いた訓練も実施した。本発表では、これらのトレーニングコースの開発及び結果、参加者からのフィードバックについて報告する。

論文

Dry synthesis of brannerite (UTi$$_{2}$$O$$_{6}$$) by mechanochemical treatment

秋山 大輔*; 三島 大輝*; 岡本 芳浩; 桐島 陽*

High Temperature Materials and Processes, 42(1), p.20220268_1 - 20220268_9, 2023/04

UO$$_{2}$$とTiO$$_{2}$$の混合粉末を、タングステンカーバイドバイアルとボールを粉砕媒体として、Ar雰囲気下、遊星ボールミルで1時間メカノケミカル処理した。このようなメカノケミカル(MC)処理により、UO$$_{2}$$とTiO$$_{2}$$の結晶性が低下した。メカノケミカル処理した混合粉末をAr雰囲気下、973-1573Kで6時間加熱し、X線回折分析、走査型電子顕微鏡-エネルギー分散型X線分光分析、X線吸収微細構造分析を行った。1373K以下ではMC処理なしではUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$は生成せず、出発物質のみが観測された。1473Kと1573Kでは、それぞれ少量のUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$と同量のUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$とUO$$_{2}$$が生成した。メカノケミカル処理した試料は、1173K以上で6時間加熱すると、少量のUO$$_{2}$$不純物を含むほぼ純粋なUTi$$_{2}$$O$$_{6}$$が生成した。

論文

ウラン酸化物の放射線による溶解挙動の研究

熊谷 友多

放射線化学(インターネット), (115), p.43 - 49, 2023/04

ウラン酸化物の放射線による酸化と水への溶解反応に関する研究は、使用済核燃料の地層処分を背景として進められてきた。またその知見は、原子炉過酷事故で形成される燃料デブリの化学的な安定性を検討する基礎となっている。本稿ではウラン酸化物の放射線よる化学反応について既往研究についても取り上げ、受賞対象となった研究の背景や意義について紹介する。

論文

NMRで探るウラン系スピン三重項超伝導の物理

徳永 陽; 酒井 宏典; 北川 俊作*; 石田 憲二*

日本物理学会誌, 78(5), p.267 - 272, 2023/04

UTe$$_2$$は2018年末に超伝導になることが初めて報告されたウラン系超伝導体である。その発見の直後から実験と理論の両面での集中的な研究が開始され、40T以上の強磁場領域における磁場誘起超伝導や圧力下での多重超伝導相など、スピン三重項超伝導状態を起源とする新奇な超伝導現象が相次いで見つかっている。さらにその超伝導状態は、バルクとしてトポロジカル超伝導を実現する可能性があることが指摘され注目を集めている。本稿ではこのUTe$$_2$$において、我々が行ってきた核磁気共鳴(NMR)法による研究について紹介する。

報告書

燃料製造機器試験室の廃止措置

影山 十三男; 出沼 昭生; 小泉 仁*; 小田倉 学*; 萩野谷 雅浩*; 井坂 信一*; 門脇 弘幸*; 小林 真悟*; 森元 大成*; 加藤 芳章*; et al.

JAEA-Technology 2022-033, 130 Pages, 2023/03

JAEA-Technology-2022-033.pdf:9.87MB

燃料製造機器試験室(モックアップ室)は、核燃料製造設備の開発のためのウラン取扱い施設として昭和47年(1972年)に建設されたが、耐震性に脆弱であり、経年劣化が進んでいた。また、本施設では当初の目的を達成し、新規の開発計画が無い。これより、内装設備の解体撤去を平成31年(2019年)3月より開始し、汚染検査を行い、令和4年(2022年)3月29日に管理区域の解除をした。本作業における人工数は、総6,549人工(保安立会者を含まない)であり、解体撤去作業により発生した一般廃棄物量は31,300kg、放射性廃棄物量は可燃性廃棄物3,734kg(ドラム缶103本)、難燃性廃棄物4,393kg(ドラム缶61本)、不燃性廃棄物37,790kg(ドラム缶124本、コンテナ19基)であった。本報告書では、燃料製造機器試験室の内装設備の解体撤去、発生した廃棄物及び管理区域解除の手順について報告する。

論文

Change of superconducting character in UTe$$_{2}$$ induced by magnetic field

金城 克樹*; 藤林 裕己*; 北川 俊作*; 石田 憲二*; 徳永 陽; 酒井 宏典; 神戸 振作; 仲村 愛*; 清水 悠晴*; 本間 佳哉*; et al.

Physical Review B, 107(6), p.L060502_1 - L060502_5, 2023/02

 被引用回数:9 パーセンタイル:94.77(Materials Science, Multidisciplinary)

UTe$$_2$$ is a recently discovered spin-triplet superconductor. One of the characteristic features of UTe$$_2$$ is a magnetic field ($$H$$)-boosted superconductivity above 16 T when H is applied exactly parallel to the $$b$$ axis. To date, this superconducting (SC) state has not been thoroughly investigated, and the SC properties as well as the spin state of this high-$$H$$ SC (HHSC) phase are not well understood. In this letter, we performed AC magnetic susceptibility and nuclear magnetic resonance measurements and found that, up to 24.8 T, the HHSC state has bulk nature and is quite sensitive to the $$H$$ angle and that its SC character is different from that in the low-$$H$$ SC (LHSC) state. The dominant spin component of the spin-triplet pair is along the $$a$$ axis in the LHSC state but is changed in the HHSC state along the $$b$$ axis. Our results indicate that $$H$$-induced multiple SC states originate from the remaining spin degrees of freedom.

報告書

非核化達成のための要因分析と技術的プロセスに関する研究; 南アフリカの事例調査

田崎 真樹子; 木村 隆志; 清水 亮; 玉井 広史; 中谷 隆良; 須田 一則

JAEA-Review 2022-056, 54 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-056.pdf:1.86MB

2018年度から開始した「非核化達成のための要因分析と技術的プロセスに関する研究」の一環で、南アフリカの核開発及び非核化の事例を調査し、それらを7つの非核化要因((1)核開発の動機、(2)非核化決断時の内外情勢、(3)核開発の進捗度、(4)制裁の効果、(5)非核化のインセンティブ、(6)非核化の国際的枠組、(7)非核化の方法及び非核化の検証)から分析すると共に、同国の非核化の特徴及び非核化からの教訓を導いた。南アフリカは、1970年代にその原子力活動を、「平和的核爆発」の研究開発から、「限定的な核抑止力」の開発へ、さらに「運搬可能な核兵器」の製造に移行させ、1980年代後半までに自主開発・生産した高濃縮ウランを使用し6つの核爆発装置を完成させた。しかし1989年にアパルトヘイト政策の撤廃と共に非核化を決断し、自ら核爆発装置及び関連施設等を廃棄し、核兵器不拡散条約に加入して国際原子力機関(IAEA)と包括的保障措置協定(CSA)を締結・発効させ、IAEAの検証を受け、その後、核開発のペナルティを受けることなく非核兵器国として国際社会に復帰した。以降、南アフリカは現在に至るまで原子力の平和的利用を継続している稀有な国であり、特にその自主的な非核化は今後必要とされ得る非核化の参考例になると思われる。南アフリカが非核化を決断した主な要因は、冷戦緩和に伴う南部アフリカ地域の安全保障環境の改善であり、それに加え、同国のデ・クラーク大統領が、主にアパルトヘイト政策に起因する制裁等により余儀なくされていた国際的な孤立状態の改善と、国内の政治・経済の疲弊状態からの脱却が必要であるとの強い意志を抱いていたことである。そしてデ・クラーク大統領がその意志を貫くには、アパルトヘイト制度の撤廃と共に非核化の完遂が必要不可欠であった。今後必要とされ得る非核化の検証の観点からの教訓としては、検証の正確性及び完全性の向上を図る上で、核兵器等の廃棄と同時並行的に検証活動を行う必要があること、また非核化対象国による核物質等の隠蔽(未申告)を防止するために、非核化対象国が検証前にIAEAとCSAに加え追加議定書を締結することが望ましい。さらに非核化の方法について、核兵器(核爆発装置を含む)及び関連資機材や施設の廃棄等の他に、核活動に携わった技術者や科学者が有する核関連の技術やノウハウの拡散を防ぐ手段が必要とされることが挙げられる。

論文

ホウ素同位体組成を変えた模擬廃棄物ガラスの放射光分析

永井 崇之; 刀根 雅也; 勝岡 菜々子; 岡本 芳浩; 馬場 祐治*; 秋山 大輔*

Photon Factory Activity Report 2022 (インターネット), 3 Pages, 2023/00

単純組成ガラス原料に測定元素のみを添加したガラスを作製し、B同位体組成による影響を確認した。その結果、複数の原子価が存在するCeやUはその影響がほとんど認められず、ガラス原料であるSiも僅かな差に留まった。これらのことから、B同位体組成による含有元素の局所構造への影響はかなり小さいと判断する。

論文

Accurate and precise measurement of uranium content in uranium trioxide by gravimetry; Comparison with isotope dilution mass spectrometry and its uncertainty estimation

山本 昌彦; 堀籠 和志; 久野 剛彦

Applied Radiation and Isotopes, 190, p.110460_1 - 110460_7, 2022/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:29.26(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

加熱重量法によるUO$$_{3}$$中のU含有量の測定について検討した。測定条件を最適化し、加熱温度は900$$^{circ}$$C、加熱時間は60分、サンプル採取量は1gに設定した。また、本法に係る不確かさを評価するとともに、加熱重量法によるU測定値について、同位体希釈質量分析法(IDMS)による測定値と比較して検証した。その結果、加熱重量法で得たUO$$_{3}$$中のU含有量は、0.78236$$pm$$0.00051g/g (k=2)であり、IDMSによる測定値(0.78271$$pm$$0.00049g/g)と不確かさの範囲内で一致した。これらの結果より、加熱重量法によりUO$$_{3}$$中のUを正確かつ高精度に測定できることが分かった。

論文

Application of high-energy-resolution X-ray absorption spectroscopy at the U L$$_{3}$$-edge to assess the U(V) electronic structure in FeUO$$_{4}$$

蓬田 匠; 秋山 大輔*; 大内 和希; 熊谷 友多; 東 晃太朗*; 北辻 章浩; 桐島 陽*; 河村 直己*; 高橋 嘉夫*

Inorganic Chemistry, 61(50), p.20206 - 20210, 2022/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:34.43(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

近年、U(VI)が(IV)に還元される時の中間体や、長期安定性をもつU(V)化合物の特異的な物性に関する研究が注目されている。しかし、U(V)の電子状態を詳細に分析した例は少ない。本研究では、U(V)の化合物のFeUO$$_{4}$$中のU(V)の電子状態を高エネルギー分解能蛍光検出(HERFD)-X線吸収端微細構造分光法(XANES)によって調べた。X線発光分光器を用いて取得したFeUO$$_{4}$$中のUのL$$_{3}$$端HERFD-XANESスペクトルから、従来のXANESスペクトルにはないピーク分裂をはじめて観測することができた。理論計算によるXANESスペクトルのシミュレーションの結果、このピーク分裂が良く再現でき、6d軌道の分裂によるものであることが明らかになった。この発見により、環境中で従来検出が困難であったU(V)の検出が容易になると期待され、環境科学をはじめとした幅広い分野での応用が期待される。

論文

存在度の低いウラン同位体比分析のための模擬核物質粒子の作成

富田 純平; 富田 涼平; 鈴木 大輔; 安田 健一郎; 宮本 ユタカ

KEK Proceedings 2022-2, p.154 - 158, 2022/11

保障措置環境試料に含まれるウラン粒子中の存在度の低いウラン同位体($$^{233}$$U及び$$^{236}$$)を精密に測定することは、施設の原子力活動を検認するうえで重要である。本研究では、これら存在度の低いウラン同位体の測定技術を開発するために使用するウラン模擬粒子の作成方法を検討した。ウランの代用としたルテチウム溶液を粒子母体である多孔質シリカビーズを効果的に含浸させる方法を検討した。走査型電子顕微鏡で粒子の含浸状態を観察した結果、シリカビーズと溶液をPFA棒で混合するよりも時間をかけて静かに含浸させる方法が含浸粒子を効果的に作成できることが分かった。

論文

Liquid decontamination using acidic electrolyzed water for various uranium-contaminated steel surfaces in dismantled centrifuge

酒瀬川 英雄; 野村 光生; 澤山 兼吾; 中山 卓也; 矢板 由美*; 米川 仁*; 小林 登*; 有馬 立身*; 檜山 敏明*; 村田 栄一*

Progress in Nuclear Energy, 153, p.104396_1 - 104396_9, 2022/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

ウラン濃縮施設の使用済み遠心分離機を解体する際、解体部品のウラン汚染面のみを選択的に除去できる除染技術を開発することは重要である。これは適切な除染を通じて、解体部品を非放射性廃棄物として処分、もしくは、再利用するためである。これまでの研究により、ウラン汚染面を除去できる酸性電解水を利用した湿式除染技術を開発した。ただし、実用化のためにはさらなる技術の最適化は必要である。解体部品は、様々な運転履歴、七フッ化ヨウ素ガスを使用した不均一な系統除染の状況、そして、解体後の長期保管条件の変化により、ウラン汚染状態が異なるためである。本研究は遠心分離機の低炭素鋼製ケーシングからウラン汚染状態の異なる試料を採取して酸性電解水を利用した湿式除染を実施した。その結果、ウラン汚染面のみを効果的に除去することができ、最大20分間で放射能の目標値を下回った。実際の除染時間は解体部品の大きさや形状にも依存することになるが、この方法が遠心分離機のウラン汚染部品に対する除染技術として利用できることを明らかとした。

論文

Clearance measurement for concrete waste generated by the decommissioning of uranium processing facilities

横山 薫; 大橋 裕介

Annals of Nuclear Energy, 175, p.109240_1 - 109240_7, 2022/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

原子力施設の廃止措置により発生するコンクリート廃棄物のウラン放射能の評価方法を検討した。Ac-228、Tl-208、K-40のピークはコンクリート廃棄物に由来するため、ウラン源から放出される1001keVのピークを区別することは困難である。そのため、コンクリートや環境からのガンマ線を補正する式を導き出し、ウランを定量した。コンクリート廃棄物の重量が約300kgの場合、ウランの重量が3g以上であれば、約30%の相対誤差で定量できる。測定試験は、均質な模擬コンクリート廃棄物を使用して実施した。ウラン処理施設のコンクリート表面はウラン汚染があり、コンクリート表面を削って発生した小さな塊をドラム缶に入れて測定するため、均質なコンクリートの試験は実際の廃棄物を反映していると考えられる。

論文

Uranium dissolution and uranyl peroxide formation by immersion of simulated fuel debris in aqueous H$$_{2}$$O$$_{2}$$ solution

熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:50.96(Nuclear Science & Technology)

東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。

論文

Development of heavy element chemistry at interfaces; Observing actinide complexes at the oil/water interface in solvent extraction by nonlinear vibrational spectroscopy

日下 良二; 渡邉 雅之

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 13(30), p.7065 - 7071, 2022/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:67.52(Chemistry, Physical)

Understanding the chemistry of elements at the bottom of the periodic table is a challenging goal in chemistry. Observing actinide species at interfaces using interface-selective second-order nonlinear optical spectroscopy, such as vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy, is a promising route for developing heavy element chemistry; however, such attempts are scarce. Here, we investigated the phase transfer mechanism of uranyl ions (UO$$_{2}$$$$^{2+}$$) in solvent extraction using the di-(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) extractant dissolved in dodecane organic phase by probing the oil/water liquid-liquid interface using VSFG spectroscopy. The POO$$^{-}$$ symmetric stretch vibrational signals of the HDEHP ligands clearly demonstrated that uranyl ions form interfacial complexes with HDEHP at the oil/water interface. The interfacial uranyl-HDEHP complexes were formed with uranyl ions coming from both the aqueous and oil phases, strongly suggesting that the interfacial complex is an intermediate to cross the oil/water interface. Density functional theory (DFT) calculations proposed the molecular structure of the interfacial uranyl-HDEHP complex.

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